В центре сюжета аниме "Сердце ангела" находится тайваньская девушка-убийца, известная под псевдонимом Стеклянное Сердце. Однажды она решает покончить с собой, спрыгнув с высокой крыши. Однако судьба распорядилась иначе: вместо того чтобы разбиться о землю, она падает на металлический забор, что приводит к серьезной травме сердца. Спасти её жизнь удается благодаря сложной операции по пересадке органа.
Во время комы после операции девушка начинает видеть странные сны, которые, как оказалось, являются ключом к её прошлому и будущему. Эти видения приводят её в Японию, где она начинает поиски донора своего нового сердца — Каори Макимуры, бывшей партнерши знаменитого Городского охотника Рё Саэбы. Сюжет разворачивается в параллельной вселенной, где события не имеют ничего общего с оригинальной историей "Городского охотника", но используют её персонажей в качестве основы для новой истории.
В поисках Каори Макимуры девушка сталкивается с множеством препятствий и тайн, которые постепенно раскрывают её собственное прошлое и связь с миром убийц и охотников за головами. "Сердце ангела" — это не просто история о мести или поиске правды, а глубокая драма, раскрывающая темные стороны человеческой души и силу любви, которая способна перевернуть судьбу даже самого безжалостного убийцы.